2019年7月23日
[本篇访问: 19026]
化院胡征教授课题组在Advanced Materials 发表碳基无金属氧还原电催化剂研究进展的长篇综述文章

化学化工学院胡征教授课题组近日在Advanced Materials发表特邀综述性论文“Carbon-based metal-free ORR electrocatalysts for fuel cells: past, present and future”, (Adv. Mater. 31, 2019, 1804799)。全文16000余字,系统论述了碳基无金属氧还原电催化剂研究领域的过去、现在及未来。杨立军副教授为该综述论文的第一作者。

随着现代、丰田等传统车企的燃料电池汽车量产上市,燃料电池也迎来了新一波的迅猛发展。持续降低燃料电池电堆中贵金属铂催化剂用量从而降低成本,是后续大规模推广的必由之路。2009年,美国凯斯西储大学Liming Dai教授课题组在Science报道了碱性介质中氧还原性能优于铂的氮掺杂碳纳米管阵列催化剂,激活了碳基无金属氧还原电催化研究领域。胡征教授课题组长期在纳米碳材料领域开展研究工作,在第一时间切入该新领域。他们研究发现,类似于多电子的氮掺杂,缺电子的硼掺杂也能使无活性的sp2碳转变为具有氧还原活性的无金属催化剂,从而提出了碳基无金属氧还原催化剂的活性源于活化π电子的学术观点,并通过设计和调控硼-氮共掺杂碳纳米管的掺杂构型及构效关系研究予以验证;在此基础上进一步提出碳的本征缺陷也可能引发氧还原活性的设想,并以含丰富缺陷的纯碳纳米笼的高氧还原活性以及理论计算得以证实,明确揭示了本征碳缺陷的贡献,将碳基无金属氧还原电催化剂的研究从掺杂碳材料拓展至缺陷碳材料;随后又积极将研究工作向更具挑战性的酸性介质中推进,设计开发了时具高起始电位记录的硫氮共掺杂碳管;最近又与厦门大学周志友课题组合作,理论与实验相结合,系统探讨了氮掺杂石墨烯在酸性介质中氧还原活性结构的原位生成过程和活性产生机制,进一步澄清了关于活性是否来源于过渡金属杂质的学术争议。相关系列工作相继发表于Angew. Chem. Int. Ed. 50(2011)7132; Adv. Mat. 24(2012)5593; JACS 135 (2013)1201; Chinese J. Catal. 34 (2013) 1986; ACS Catal. 5(2015)6707; Chem. Eur.J. 22(2016)10326; ACS Energy Lett. 3(2018) 986; Acc. Chem. Res. 50 (2017) 435等刊物,产生重要学术影响,被Science、Nature子刊等刊物大量引用,其中四篇为高被引论文,被Acc. Chem. Res.、相关专著邀请撰写综述及专章等。这次应Advanced Materials邀请撰写的长篇综述侧重于论述近五年的重要进展、研究现状及发展趋势,对于促进该领域的发展将发挥十分积极的作用。

该系列研究得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目、以及科技部纳米重大研究计划项目的资助。

(化学化工学院 科学技术处)